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論文

Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides ($$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, and $$^{244}$$Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

口頭

ICP-MS/MSによるアクチノイド核種分析に向けた気相反応挙動の予測

風間 裕行; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小山 真一; 鈴木 達也*; 小無 健司*; 阿部 千景*; 永井 康介*

no journal, , 

燃料デブリ中のアクチノイドを高精度かつ迅速に分析するために、ICP-MS/MSの利用を検討している。本研究では、アクチノイド同重体の干渉除去に向けた基礎的知見を得るために、セル内で生じる反応ガスとの気相反応に着目し、Th, U, Np, Pu, Am, Cmを使用したICP-MS/MS測定を実施した。各生成イオンの検出傾向から、アクチノイド系列のセル内での気相反応挙動を予測可能とする相関関係を見出した。

口頭

ICP-MS/MSのリアクションセル内におけるアクチノイド気相反応の反応定数評価

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小山 真一; 阿部 千景*; 永井 康介*

no journal, , 

燃料デブリ中のアクチノイドを高精度かつ迅速に分析するために、誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS/MS)の利用を検討している。本研究では、アクチノイド同重体の干渉除去に向けた基礎的知見を得るために、ICP-MS/MSのセル内で生じるアクチノイドイオンと反応ガスとの気相反応を調査し、その反応性に関するパラメータとして反応定数の評価を試みた。

口頭

ICP-MS/MSによるアクチノイド同位体分析と同重体干渉除去の可能性

風間 裕行

no journal, , 

アクチノイドの同位体分析は、環境分析、放射性廃棄物管理、核鑑識、分離プロセス開発、原子力施設における臨界管理及び廃止措置等において重要である。従来のアクチノイド同位体分析では、試料溶解及び核種分離の後に放射線計測や質量分析装置による測定が行われてきた。一方、質量分析では$$^{238}$$Pu/$$^{238}$$U、$$^{243}$$Am/$$^{243}$$Cm等に起因した同重体干渉等が課題として残されており、より簡易かつ迅速な分析法の確立が望まれている。これらの課題の克服に向け、トリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS/MS)の応用は有望である。ICP-MS/MSは、試料中に含まれる元素をプラズマによりイオン化するイオン化部に加え、直列に配置された2つの四重極マスフィルタの間に反応セルが配置された構造を持つ。反応セルに適切に反応ガスを導入し、分析対象イオンと反応ガス分子との気相反応により分析対象の質量を選択的に変化させることで同重体干渉の抑制が可能であり、化学分離前処理を省略した迅速な分析が期待される。ICP-MS/MSによるアクチノイド同位体分析を達成するためには、反応セル内で生じるアクチノイドイオンと反応ガス分子との反応性を理解することが不可欠である。本発表では、ICP-MS/MSに種々の反応ガスを導入した際に生じるアクチノイドイオンの気相反応に着目し、その傾向を理解するために新規に開発した速度論的解析法や、同重体干渉除去の可能性について紹介する。

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